Scientific journal
Fundamental research
ISSN 1812-7339
"Перечень" ВАК
ИФ РИНЦ = 1,674

ACTIVATION NATURAL CLAY ANTISEPTICS (THYMOL) – DIRECTION IN CREATING SORPTION-ANTIBACTERIALS PREPARATIONS

Kopylova (Dobrodomova) E.V. 1 Vezentsev А.I. 1 Peristyy V.А. 1
1 Belgorod State National Research University
Applying the theory of hydrodynamics allowed in practice by gravity settling isolated from natural montmorillonite clay high particulate sorbent which, when activated, an ethanolic solution of thymol and post-treated has a high sorption antibacterial activity superior to analogous formulations. This method is patented. The process for producing this antimicrobial sorption consists in preliminary coarse and fine grinding of natural montmorillonite-containing clays which by their mixing with water, turns into a mobile slurry of the two-step method which gravitational settling separated fine fraction (2–9 microns). After sterilizing it at 105–140 °C was treated with 0,8–19,4 wt. % ethanolic thymol ethanol followed by distilling off the solvent and drying the conditioned product at 40–90 °C for 1 – 4 hours.
sorption antibacterial drug
hydrodynamics enrichment of clay
activation of sorbents
thymol
montmorillonite
1. Buhanov V.D. Antibakterialnye svojstva montmorillonitsoderzhashhih sorbentov / V.D. Buhanov, A.I. Vezencev, N.F. Ponamareva, L.A. Kozubova, S.V Koralkova, N.A. Volovicheva, V.A. Peristyj // Nauchnye vedomosti BelGU, serija «Estestvennye nauki». Belgorod: izd-vo BelGU, 2011. no. 21 (116). Vol. 7. рр. 57–62.
2. Vezencev A.I. Tehnologija poluchenija antibakterialnogo preparata na osnove montmorillonitsoderzhashhej gliny i ego ingibirujushhaja aktivnost po otnosheniju k patogennym organizmam / A.I. Vezencev, V.D. Buhanov, V.A. Peristyj, E.V. Dobrodomova, L.F. Peristaja, G.V Frolov, V.N. Bogdanov, A.A. Shaposhnikov // Sorbenty kak faktor zhizni i zdorovja: materialy IV Mezhdun. nauchn. konf. (Belgorod, 24–28 sentjabrja 2012). Belgorod: ID «Belgorod», 2012. рр. 279–283.
3. Veterinarnye preparaty v Rossii (spravochnik), t.1 / pod red. N.F. Klenova i dr. M.: OOO Selhozizdat, 2004. рр. 526–527.
4. Patent RF no. 2423985 ot 11.01.2010.
5. Peristyj V.A. Gidrodinamicheskie i matematicheskie aspekty poluchenija ustojchivyh mikrosuspenzij montmorillonitovyh nanostrukturnyh glin dlja pticevodstva / V.A. Peristyj, A.I. Vezencev, V.D. Buhanov, L.F Peristaja, E.V Dobrodomova, G.V. Frolov, A.A Shaposhnikov // Nauchnye vedomosti BelGU, serija «Estestvennye nauki». Belgorod: Izd-vo BelGU, 2012. no. 21 (140). Vol. 21. рр. 133–136.
6. Peristyj V.A. Teoreticheskoe obosnovanie poluchenija montmorillonitovyh glin dlja ih prakticheskogo ispolzovanija v kachestve sorbenta v pticevodstve / V.A. Peristyj, A.I. Vezencev, V.D. Buhanov, L.F. Peristaja, E.V. Dobrodomova, R.N. Saenko, A.A. Shaposhnikov, G.V. Frolov // Sorbenty kak faktor zhizni i zdorovja: materialy IV Mezhdun. nauchn. konf. (Belgorod, 24–28 sentjabrja 2012). Belgorod: ID «Belgorod»,2012. рр. 127–130.

В настоящее время при лечении животных, страдающих инфекционными заболеваниями, применяются различные антибактериальные препараты, которые хотя и бактерицидны по отношению к патогенной микрофлоре, но не защищают организм животных от пагубного воздействия бактериальных токсинов и продуктов распада белковых субстанций вредной микрофлоры. В этой связи целесообразно при лечении желудочно-кишечных заболеваний наряду с лечебными препаратами применять и энтеросорбенты, которые, не разрушаясь в желудочно-кишечном тракте, способны были бы путем адсорбции, ионообмена и комплексообразования связывать токсичные экзо- и эндогенные вещества различной природы, включая бактериальные токсины, антигены, пищевые аллергены, природные и синтетические яды, соли тяжелых металлов и радионуклиды. Такие сорбенты должны быть способны сорбировать избытки билирубина, холестерина, мочевины, липидов, различных металлов, которые являются причиной эндогенного токсикоза.

Таким образом, актуальной задачей является создание такого комплексного препарата, который совмещал бы в себе как лечебные антибактериальные свойства, так и сорбционную активность. Причем в качестве сорбента применялся бы доступный, дешевый и, главное, эффективный природный материал, например глина.

Сорбенты как таковые приводятся в ряде публикаций. Так, известен сорбент для ветеринарии на основе водной суспензии высокодисперсного кремнезёма, но срок хранения его менее 2-х суток и, кроме того, практическое применение этого сорбента трудоемко и многостадийно (предварительное голодание, водное выпаривание и т.д.) [3].

Упоминается также сорбент на основе природного шунгита, который способствует удалению из желудочно-кишечного тракта продуктов окисления липидов при микотоксикозе [4]. Но данный сорбент обладает неспецифическими антиоксидантными свойствами, что ограничивает его использование. Но, главное, названные два сорбента не обладают антимикробной бактерицидной активностью.

В этой связи в последние годы на кафедре общей химии Белгородского государственного университета под руководством профессора А.И. Везенцева проводятся исследования по созданию препаратов, обладающих как антипатогенной, так и высокой сорбционной активностью на основе доступных и дешевых природных глин. В результате проведенной экспериментальной научно-исследовательской работы был разработан способ получения сорбционно-антибактериального препарата на основе монтмориллонитовых глин, обогащенных парами тимола (2-изопропил-5-метилфенол С6Н3(СН3)(ОН)(С3Н7)) [1]. Такой препарат начал проявлять антимикробную активность, но в недостаточной степени, т.к. насыщение глин парами тимола не позволяло достичь его эффективной концентрации. Поэтому активирование глин ацетоновым раствором позволило устранить этот недостаток и достичь высокой антипатогенной активности [2]. Тем не менее данный метод имел один небольшой экологический недостаток: ацетон является легко воспламеняющейся жидкостью 4-го класса опасности и при полном высушивании уже кондиционного препарата все же ощущается запах ацетона.

Устранить данный недостаток удалось путем замены ацетона на более приемлемый для этих целей этанол. Предлагаемый способ получения сорбционно-антибактериального препарата состоит из следующих семи стадий.

1. Монтмориллонитовая глина после грубого и тонкого измельчения замачивается в течение суток 10-кратным количеством воды с последующим взмучиванием в течение минуты.

2. Взмученная суспензия, содержащая частицы глины различных седиментационных фракций, подвергается разделительному отстаиванию с целью отделения грубых частиц с размерами более 10 мкм [5]. В основу расчета скорости осаждения грубых частиц был положен применяемый нами ранее при расчете устойчивости микросуспензий метод гидродинамики [5, 6], но усовершенствованный применительно к данным конкретным гидродинамическим факторам.

Скорость свободного осаждения твердых тел под действием гравитационных сил тяжести в условиях ламинарного режима при очень малых значениях гидродинамического критерия Рейнольдса (Re ? 2) определяется уравнением

kopylov01.wmf (1)

где d – средний диаметр частичек глины, м; V – объем твердых частичек глины, м3; ?тв – плотность частичек глины, равная ? 2000 кг/м3; ?ж – плотность воды, равная 1000 кг/м3; g – ускорение свободного падения, равное 9,8 м/с2; ? – безразмерный коэффициент гидродинамического сопротивления, который для ламинированного режима осаждения, согласно закону Стокса, равен

kopylov02.wmf (2)

где Rе – безразмерный гидродинамический критерий Рейнольдса, характеризующий режим течения жидкости, равный

kopylov03.wmf (3)

где ? – скорость осаждения частичек глины, м/с; ? – коэффициент кинетической вязкости, равный для воды 1,05?10–6 м2/с.

Подставляя (3) в (2), получаем зависимость ? от ?:

kopylov04.wmf (4)

При расчете скорости осаждения частичек глины по уравнению (1) необходимо знать величину коэффициента гидродинамического сопротивления ?, который, в свою очередь, зависит от скорости осаждения [уравнение (4)]. Поэтому определить скорость осаждения ? по формуле (1) можно только методом последовательного математического приближения, с этой целью с учетом теоретических закономерностей гидродинамики, практического опыта и интуиции задаются предварительным априорным значением ? и по формуле (4) вычисляется значение ?, которое подставляется в формулу (1) и вычисляется значение ?. При несовпадении ? (заданного) и ? (вычисленного) вычисления продолжаются, т.е. задается новое скорректированное значение ? (заданное) и вычисляется значение ? (вычисленное). Расчеты заканчиваются при их практическом совпадении, т.е. при относительном расхождении менее чем 10 % относительных.

С этой целью прежде всего упростим формулы (1) и (4), подставив в них конкретные значения (d = 10–5 м, ?тв = 2?103 кг/м3, ?ж = 1?103 кг/м3, g = 9,8 м/с, ? = 1,05?10–6 м2/с):

kopylov05.wmf (5)

kopylov06.wmf (6)

? принимает значение

kopylov07.wmf (7)

kopylov08.wmf (8)

Оперируя формулами (6) и (8), вычисляется скорость осаждения частичек глины, размер которых составляет 10–5 м. Зададимся первоначальным априорным значением ?1зд = 10–3 м/с. Коэффициент сопротивления при этом составит

kopylov09.wmf (9)

Вычисленная скорость осаждения составит

kopylov10.wmf м/с. (10)

Так как ?1зд и ?1выч значительно отличаются между собой, задаемся следующим (скорректированным) значением ?2зд, равным 0,06?10–3 м/с, и произведем аналогичные вычисления:

kopylov11.wmf (11)

kopylov12.wmf м/с. (12)

Так как заданные и вычисленные значения скорости осаждения практически совпадают, принимаем, что скорость осаждения частиц глины размером 10 мкм и далее будет составлять не менее 0,064?10–3 м/с. Следовательно, при высоте слоя водной суспензии глины порядка 10 см время осаждения составит

kopylov13.wmf

или

kopylov14.wmf (13)

Однако на практике необходимо учитывать, что значение скорости свободного осаждения твердых частиц относительно жидкости, а не относительно стенок аппарата – стенок отстойника и при повышенном содержании суспензии твердых частиц имеет место стесненное осаждение. Поэтому необходимо по возможности оперировать менее концентрированными суспензиями, и при более чем 10-кратном смешении с водой глин скорость осаждения снижается, но не более чем на 3–5 %отн.

3. После отстаивания суспензии в течение 30–35 минут верхний слой декантируется от грубых частиц и этот уже слабоконцентрированный высокодисперсный водный слой отстаивается. Причем продолжительность его отстаивания рассчитывается приведенным выше методом, но применительно к более мелким частицам глины, размер которых составляет от 3 до 10 мкм. В результате проведенных расчетов время осаждения для слоя суспензии высотой 10 см составило порядка 4-х часов, что подтвердилось практически.

4. Образующийся в результате 4-часового отстаивания верхний осветленный водный слой декантируется и отбрасывается, а нижний осадочный кондиционный слой высушивается при 70–105 °С.

5. Полученный таким образом обогащенный монтмориллонитовый сорбент подвергается стерилизации при температуре 105–140 °С в течение 2–3 часов, затем охлаждается до 20–30 °С. Он состоит из частичек глины средним размером 2–9 мкм (метод электронной микроскопии).

6. Активирование сорбента осуществляется при его перемешивании с этанольным раствором, содержащим 0,8–19,4 масс. % тимола при массовом соотношении сорбент: этанольный раствор тимола 1:1.

7. Растворитель этанол отгоняется и активированный препарат высушивается до постоянной массы в течение 1–4 часов при температуре 40–90 °С.

Из проведенных исследований можно сделать следующие выводы:

1. Описанный способ позволяет получить комплексный сорбционно-антибактериальный препарат с повышенным содержанием тимола до 16 масс. %.

2. Данный препарат при содержании тимола не менее 14,3 масс. % проявляет бактерицидную активность в отношении эшерихий, сальмонелл и стафилококков.

3. Сравнительная оценка разработанного нами препарата с активированным углем, неосмектином, смектой, нативной глиной и обогащенной монтмориллонитовой глиной показала, что при одинаковых условиях эти широко применяемые препараты даже при их высоком содержании в мясопептонном агаре (до 100 мг/мл МПА) не подавляли рост и развитие данной патогенной микрофлоры.

Результаты, представленные в данной работе, защищены патентом РФ (положительное решение от 15.07.2015).