Нелинейно-оптические методы диагностики материалов, основанные на различных механизмах светоиндуцированной модуляции оптических констант среды, широко используются в аналитической химии [2, 8, 10–12, 14]. Светоиндуцированное изменение концентрации полимерных наночастиц приводит к соответствующей модуляции оптических свойств среды. Это позволяет реализовать различные модификации оптического бесконтактного контроля параметров наночастиц практически в реальном времени. Например, метод тепловой линзы используется в термооптической спектрометрии, в оптической диагностике материалов [4–7]. В жидких двухкомпонентных средах термолинзовый отклик имеет свои особенности, поскольку кроме обычного теплового отклика, связанного с тепловым расширением среды, здесь могут возникать концентрационные потоки, обусловленные явлением термодиффузии (эффект Соре) [1–2].

Целью данной работы является теоретический анализ термодиффузионного вклада в формирование линзы в двухкомпонентной среде под действием пучка излучения с равномерным профилем интенсивности в ограниченной кювете.

Рассмотрим двухлучевую термолинзовую схему (рис. 1): на кювету с двухкомпонентной средой (наножидкостью) падает опорный пучок с равномерным профилем интенсивности I0, формирующий температурное поле. Образованная в среде линза тестируется сигнальным гауссовым пучком c другой длиной волны. Для определения величины термодиффузионной линзы рассмотрим систему балансных уравнений, описывающих процессы, возникающие при воздействии светового поля с бинарной смесью [5]:

(1)

(2)

где T – температура среды; C(r, t) – массовая концентрация наночастиц; ? – коэффициент теплопроводности среды; cp, ? – соответственно удельные теплоемкость и плотность жидкости; ? – коэффициент поглощения излучения; I0 – интенсивность падающего излучения светового пучка; D и DT – коэффициенты диффузии и термодиффузии.

В стационарном случае уравнение (1) принимает вид

(3)

Будем рассматривать случай малых концентраций (C << 1) и малых ее изменений, тогда уравнение (2) в стационарном режиме принимает вид

(4)

где C0 – начальная концентрация частиц.

С учетом подстановки (3) уравнение (4) преобразуется:

(5)

В дальнейшем, переходя к цилиндрическим координатам, имеем задачу

0 ? r ? R; (6)

C(R) = C0, (7)

где ? – полярный угол в плоскости перпендикулярной оси Z; R – радиус цилиндрической кюветы.

Решение задачи (6)–(7) получаем с учетом существования конечной производной при r = 0 и независимости концентрации от угла ?:

(8)

Решая аналогичным способом тепловую задачу (3) с учетом T(R) = T0, где T0 – температура на границе кюветы, получаем

(9)

Термолинзовый сигнал ?(t) показывает изменение интенсивности, регистрируемое фотоприемником за экраном:

(10)

Для расчета термолинзового сигнала используем выражение для линзовой прозрачности кюветы [15]:

(11)

где Z1, Z2 – расстояния от центра кюветы до перетяжки гауссова пучка и до экрана соответственно (рис. 1), ; r0 – радиус перетяжки гауссова пучка; ?nl(0) – нелинейный набег фаз в оптической ячейке на оси пучка.

Нелинейный набег фаз складывается из двух вкладов – теплового расширения дисперсной фазы и концентрационного, связанного с изменением концентрации дисперсных частиц:

(12)

(13)

(14)

где – волновой вектор излучения зондирующего пучка Is.

Интегрируя (13) и (14) получаем

(15)

(16)

Таким образом можно получить величину стационарного термолинзового сигнала:

(17)

где – параметр Соре.

Рассмотрим отношение двух вкладов :

(18)

где – начальное значение объемной доли нанофазы. Здесь учтено, что параметр можно найти как

(19)

где n1, n2 – показатели преломления жидкости и дисперсной сред соответственно; V – объем частиц, ? = n1 – n2; a – радиус частиц.

Экспериментальные данные показывают, что, как правило, коэффициент Соре для наночастиц прямо пропорционален их размеру [13]. Температурный коэффициент для большинства жидкостей лежит в диапазоне 2?10–4...6?10–4 K–1. На рис. 2 показаны графики зависимости ? от коэффициента Соре для f0 = 10–2 и f0 = 10–3; ? = 10–2.

Из графиков видно, что для достаточно больших наночастиц (с радиусом около 100 нм) и при значительных объемных долях концентрационный вклад в термолинзовый отклик сравним с таковым для жидкости.

Рис. 2. Зависимости ? от коэффициента Соре для f0 = 10–2 (--) и f0 = 10–3 (--)

Таким образом, в работе получено выражение для стационарного термолинзового отклика двухкомпонентной среды, обусловленного термодиффузией. Результаты представляют интерес для термолинзовой спектрометрии многокомпонентных сред [14], оптической диагностики, а также нелинейной адаптивной оптики [3–6, 9].

Рецензенты:

Карпец Ю.М., д.ф.-м.н., профессор кафедры «Физика и теоретическая механика», ФГОУ ВПО «Дальневосточный государственный университет путей сообщения», г. Хабаровск;

Криштоп В.В., д.ф.-м.н., профессор кафедры «Физика и теоретическая механика», проректор по учебной работе, ФГОУ ВПО «Дальневосточный государственный университет путей сообщения», г. Хабаровск.