Scientific journal
Fundamental research
ISSN 1812-7339
"Перечень" ВАК
ИФ РИНЦ = 1,749

PREDICTION OF THE EXPLOSIVES IMPACT SENSITIVITY BY NEURAL NETWORKS WITH PRELIMINARY GROUPING DATA

Stasyuk V.V. 1
1 Federal Science-Production Centre «Altay»
This paper describes results of the calculating impact sensitivity h50 for CaHbNcOd groups explosives using their atomic-molecular structure. New empiric expression including for prediction are introduced. Comparing of interdependence correlation coefficient values of various atomic-molecular descriptors several combinations are created. Ward`s grouping algorithm was used for separation of data base. For calculating h50 for general and second bases used neural networks that have three neurons block with individual activation function in hidden layer and for the first one each layer connected only the previous layer. Best combinations of entrance variables for this case are fond. Forecast`s results for general samples have correlation coefficient R = 0,785, mean error value 35,01 cm and mean square of error deviation 33,80 cm. The predicted impact sensitivity for second group have better correlation coefficient R = 0,892, mean error value 5,80 cm and mean square of error deviation 3,62 cm. In case of first cluster mean error value 65,45 cm and mean square of error deviation 45,54 cm that are worse than calculated result for all base at once. But it is quite possible that repeated application of classify in second base reduce to improvement of prediction result.
impact sensitivity
descriptors
correlation coefficient
ward`s grouping algorithm
neural networks
1. Chen D.S., Wong D.S.H., Chen Ch.-Y., Neural Network Correlations of Detonation Properties of High Energy Explosives, Propellants, Explos., Pyrotech.23, 1998, pp. 296–301.
2. Keshavarz M.H., Jaafari M., Investigation of Various Structure Parameters for Predicting Impact Sensitivity of Energetic Molecules via Artificial Neural Network, Propellants, Explos., Pyrotech. 31, no. 3, 2006, pp. 216–225.
3. Keshavarz M.H., Simple Relationship for Prediction Impact Sensititvity of Nitroaromatics, Nitramines, and Nitroaliphatics, Propellants, Explos., Pyrotech. 35, 2010, pp. 175–181.
4. Mullay J., A Ralationship between Impact Sensitivity and Molecular Electronegativity, Propellants, Explos., Pyrotech. 12, 1987, pp. 60–63.
5. Nefati H., Cense J.-M., Legendre J.-J., Prediction of the Impact Sensitivity by Neural Networks, J. Chem. Inf. Comput. Sci. 36, 1996, pp. 804–810.
6. Song X.-Sh., Cheng X.-L., Yang X.-D., He B., Propellants, Explos., Pyrotech. 31, no. 4, 2006, pp. 306–310.
7. Ward J.H. Hierarchical Grouping to Optimize an Objective Function / J.H. Ward, Jr. Journal of American Statistical Association, 58, 1963. pp. 236–244.
8. Wingborg N., Latypov N.V., Triaminoguanidine Dinitramide, TAGDN: Synthesis and Characterization, Propellants, Explos., Pyrotech. 28, no. 6, 2003, pp. 314–318.

Из существующих характеристик, отражающих уровень опасности при обращении с взрывчатыми веществами (ВВ), можно выделить чувствительность к трению, электрическому разряду, тепловым импульсам и удару. Высокий уровень опасности представляет ударное механическое воздействие на материал. Существует несколько показателей, отражающих чувствительность к удару, среди которых наибольшее распространение получило значение высоты падения ВВ массой 2,5 кг, при котором наблюдается детонация с вероятностью 50 %, характеризует чувствительность вещества и обозначается h50. Работы по прогнозированию данной величины осуществлялись как с применением нейронных сетей [1], так и заданным математическим выражением [4]. В качестве входных данных для нейронных сетей служили молекулярные дескрипторы, энергетические и физические характеристики определенных групп взрывчатых веществ.

Цель данной работы заключается в исследовании возможности прогноза h50 на основе атомарного состава ВВ и сравнение результатов прогноза для генеральной выборки и групп, выделенных по определенному алгоритму.

В качестве исходных данных взята информация о чувствительности h50 226 ВВ с различной молекулярной структурой, рассмотренных в ряде статей [2, 3, 5, 6, 8]. Исходные данные представляют собой химические соединения с общей формулой CaHbNcOd, где индексы варьировались в пределах: 1 ≤ a ≤ 24, 0 ≤ b ≤ 18, 2 ≤ c ≤ 18, 2 ≤ d ≤ 28. Для исследования выбраны различные нитроароматические, нитроалифатические соединения и нитрамины.

Для исследования связи между характеристиками рассчитывались коэффициенты корреляции R между признаками и выходной величиной, а также непосредственно между дескрипторами – Ri.

Учитывая значения коэффициентов корреляции между чувствительностью к удару h50 и различными простыми выражениями типа C/O, (C + H)/O и т.д., получены эмпирические признаки AM1, AM2 и AM3:

stasyuk01.wmf (1)

stasyuk02.wmf (2)

stasyuk03.wmf (3)

где AM1, AM2, AM3 – атомарно-молекулярные дескрипторы; MW – молекулярная масса ВВ; MWС – молекулярная масса углерода; a, b, c, d – число атомов в молекуле CaHbNcOd.

Следует отметить невысокую корреляцию между данными параметрами и кислородным балансом Ob, что позволяет использовать их совместно при расчетах. Выборочные числовые значения коэффициентов корреляции приведены в табл. 1.

Применение нейронных сетей для прогноза чувствительности к удару по всей базе веществ не приводит к удовлетворительным результатам. Для уменьшения ошибки прогноза принято решение о разбиении всей выборки на несколько частей с учётом различных наборов признаков.

Разбиение данных проводилось с помощью процедур кластерного анализа. Применение метода ближнего соседа, дальнего соседа и других аналогичных приводит к последовательному объединению объектов и, соответственно, невозможности выделения нескольких множеств. Среди различных алгоритмов выделения групп выбран метод Уорда [7], т.к. результатом его работы является разбиение на четко выраженные кластеры. Сформированные группы N1 и N2 представлены на рис. 1. В качестве характеристики близости объектов выбрано евклидово расстояние, а в качестве входных признаков рассматривались AM1(выражение (1)), AM1·AM2, (C + H)/O, (C + H)/(N + O), O/MW и Ob.

В результате группировки получены данные по связи признака AM1 и h50. Так при значениях данного параметра, больших 2, для всех веществ характерна низкая чувствительность к удару ≈ 300 см.

Распределение объектов в группах по исследуемому параметру представлено на рис. 2.

Как видно из графика, во вторую группу вошли взрывчатые вещества с высокой чувствительностью h50. Для первой группы характерно наличие объектов во всем диапазоне исследуемого параметра и снижение коэффициента корреляции, что указывает на необходимость дальнейшего разбиения на подмножества в данном кластере. Для второй группы коэффициент корреляции между параметрами увеличился до 0,892, что с учётом существенного сужения диапазона h50 приводит к снижению абсолютной ошибки прогноза.

Таблица 1

Значения выборочных коэффициентов корреляции для генеральной совокупности

 

AM1

AM2

AM1·AM2

(C + N)/O

(C + H)/O

· · ·

С*H/O

Ob

h50

lg(h50)

AM1

1,000

0,788

0,793

0,712

0,710

· · ·

0,172

–0,749

0,574

0,652

AM2

0,788

1,000

0,897

0,644

0,790

· · ·

0,213

–0,481

0,519

0,503

AM1·AM2

0,793

0,897

1,000

0,790

0,721

· · ·

0,169

–0,462

0,524

0,472

C/O

0,710

0,432

0,570

0,856

0,761

· · ·

0,583

–0,890

0,564

0,631

(C + N)/O

0,712

0,644

0,790

1,000

0,815

· · ·

0,445

–0,698

0,563

0,572

(C + H)/O

0,710

0,790

0,721

0,815

1,000

· · ·

0,710

–0,792

0,600

0,649

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

· · ·

С*H/O

0,172

0,213

0,169

0,445

0,710

· · ·

1,000

–0,647

0,411

0,490

Ob

–0,749

–0,481

–0,462

–0,698

–0,792

· · ·

–0,647

1,000

–0,603

–0,758

h50

0,574

0,519

0,524

0,563

0,600

· · ·

0,411

–0,603

1,000

0,882

lg(h50)

0,652

0,503

0,472

0,572

0,649

· · ·

0,490

–0,758

0,882

1,000

pic_47.tif

Рис. 1. Дендрограмма для генеральной выборки

pic_48.wmf

Рис. 2. Распределение веществ в группах по диапазонам чувствительности h50

Таблица 2

Выбор входных параметров для первой группы

1,1

1,2

1,3

Ri < 0,9

Ri < 0,8

Ri < 0,8

R > 0,3

R > 0,35

R > 0,35

AM1

AM2

AM3

AM1·AM2

(C + N)/O

(C + H)/O

(C + H + N)/O

O/MW

Ob

AM1·AM2

(C + N)/O

(C + H)/O

Ob

AM1

(C + H)/O

Ob

h50

lg(h50)

Для определения влияния вариаций входных параметров рассматривались коэффициенты взаимной корреляции между дескрипторами и корреляция с h50. В табл. 2 и 3 приведены рассмотренные наборы признаков.

При исследовании рассматривались результаты прогноза нейронными сетями с архитектурой, представленной на рис. 3.

Структура «а» является линейной нейронной сетью с входным слоем данных X, выходным – Y и одним промежуточным слоем M, в котором число нейронов с функцией активации логистического вида варьировалось от 1 до 9. Схема «б» характеризует нейронные сети Уорда с промежуточным слоем из трех блоков. В каждом из блоков используются различные передаточные функции: Гауссова, Гауссова комплементарная и гиперболическая тангенсальная. Количество нейронов между блоками одинаковое, т.к. отклонение от данного соотношения приводит к ухудшению результатов прогноза.

Таблица 3

Выбор входных параметров для второй группы

2,1

2,2

2,3

2,4

2,5

2,6

2,7

 

Ri < 0,9

Ri < 0,8

 

Ri < 0,9

Ri < 0,8

R > 0,5

R > 0,55

 

R > 0,5

R > 0,55

AM1

AM2

AM1·AM2

C/O

(C + N)/O

(C + H + N)/O

O/MW

Ob

AM1

AM1·AM2

C/O

(C + N)/O

(C + H + N)/O

Ob

AM1·AM2

(C + N)/O

(C + H + N)/O

Ob

AM1

AM1·AM2

C/O

(C + N)/O

(C + H)/O

(C + H + N)/O

С/MW

O/MWOb

AM1

AM1·AM2

C/O

(C + N)/O

(C + H)/O

(C + H + N)/O

С/MW

Ob

AM1

(C + N)/O

(C + H)/O

Ob

(C + N)/O

Ob

h50

lg(h50)

pic_49.tif

а б

Рис. 3. Рассмотренные архитектуры нейронной сети

pic_50.wmf pic_51.wmf

Рис. 4. Графики изменения коэффициента корреляции прогнозируемой величины для второй группы

Изменение коэффициента корреляции в зависимости от количества нейронов в промежуточном слое и размера обучающей выборки для второй группы представлено на рис. 4.

Изменение коэффициента корреляции при увеличении размера промежуточного слоя позволяет выбрать значение, равное 5.

Наилучшие результаты расчета при различных комбинациях дескрипторов получены для следующих условий:

– 1 группа – входные параметры 1,2, выходные параметры – h50; 90 % обучающее множество; архитектура: нейронная сеть Уорда с 5 нейронами в промежуточных блоках.

– 2 группа – входные параметры 2,3, выходные параметры – h50; 80 % обучающее множество; архитектура: последовательная нейронная сеть с 2 нейронами в промежуточном слое.

Прогноз генеральной выборки в целом проводился при входных параметрах – (AM1, C/O, (C + H)/O, (C + H)/(N + O), O/MW, Ob), выходным параметром взят lg(h50); 80 % обучающее множество; архитектура: нейронной сети Уорда с 5 нейронами в промежуточных блоках.

Сравнительные результаты прогноза генеральной выборки и полученных кластеров приведены в табл. 4.

Таблица 4

Показатели погрешности результатов прогноза

Данные

Ср. ошибка, см

СКО, см

Генеральная выборка

35,01

33,80

1 группа

65,45

45,54

2 группа

5,80

3,62

Представленные выше данные показывают, что учёт коэффициентов корреляции и выделение групп с помощью процедур кластерного анализа приводит к улучшению результатов прогноза, полученных с помощью нейронных сетей.

В табл. 5 представлены результаты прогноза для некоторых взрывчатых веществ.

Таблица 5

Результаты прогноза чувствительности некоторых ВВ

Название

h50,см

Эксп.

Прогноз

2, 4, 6, 8, 10, 12-Hexanitrohexoazaisowurzitane (ε-polymorph)

12

21,17

Hexanitrobenzene

11

15,08

Trinitroethylnitroguanidine

15

15,41

2, 3, 4, 5, 6-Pentonitroaniline

15

20,12

Benzotrifuroxan

53

50,21

1, 1, 1, 7, 7, 7-Hexanitroheptanone-4

34

31,48

Tetranitrate pentaerythritol

13

16,76

2`,2`,2`-trinitroethyl-2,4,6-trinitrobenzoate

24

28,80

Ammonium 3,5-dinitro-1,2,4-triazolate

110

110

Bis-(trinitroethyl)-oxalate

15

13,77

В результате проведенного исследования показана эффективность использования процедур кластерного анализа при прогнозе чувствительности h50. Определено наилучшее сочетание входных признаков, тип и строение нейронной сети. Коэффициент корреляции при расчёте всей базы данных равен 0,785, а для второй группы – 0,892. Отношение средней ошибки результатов расчета и её среднеквадратического отклонения генеральной выборки к выделенной второй группе составило соответственно 6,00 и 9,33. Для получения результатов прогноза генеральной выборки с меньшей погрешностью целесообразно исследовать применение алгоритма разбиения на подгруппы и расширить диапазон изменения характеристик нейронной сети.